成果報告書詳細
管理番号20110000000865
タイトル平成20年度~平成22年度成果報告書 新エネルギー技術研究開発 革新的太陽光発電技術研究開発(革新型太陽電池国際研究拠点整備事業) 高度秩序構造を有する薄膜多接合太陽電池の研究開発(酸窒化物系ワイドギャップ)
公開日2011/8/25
報告書年度2008 - 2010
委託先名独立行政法人物質・材料研究機構
プロジェクト番号P07015
部署名新エネルギー部
和文要約本研究は、変換効率を向上させるスマートスタック構造の太陽電池においてトップセルにIII-V族窒化物を含む酸窒化物系薄膜材料を太陽電池用に開発することである。酸窒化物系材料はワイドギャップ材料として従来の太陽電池では利用できなかった短波長側の光を利用することで変換効率の向上が期待されている。
(独)物質・材料研究機構では酸窒化物薄膜材料として、II-VI族酸化亜鉛系およびIII-V族窒化物系材料を開発対象とした。前者ではトップセルのみならず透明導電膜への展開が期待され、後者においてはInGaN薄膜のIn組成を変化させたタンデム構造によって変換効率の向上が期待される。
(1) p-InGaN薄膜の高品質化
 InGaN薄膜はIn組成が高くなると(30%以上)相分離を起こす傾向にある。通常n型伝導を示すInGaNをp型化するためにMgをドーパントとして用いる。1x1019cm-3程度のMgを導入することによってIn組成が高くない(10%程度)条件においても相分離することがわかった。Mg導入時にInGaN薄膜の成長速度を減少させることで、相分離を抑えられて、キャリア密度3x1018cm-3の良好なp型InGaN薄膜が成長できた。
(2) pn接合InGaN薄膜太陽電池の開発
 サファイア基板上にp-InGaN/i-InGaN/n-GaN構造を成長させて、太陽電池構造にデバイスプロセスをかけた。相分離を起こさず比較的結晶性の高い薄膜を得るために、In組成は10%程度(バンドギャップ3eVに相当)にした。疑似太陽光を照射しながら、電流電圧特性を評価したところ、短絡電流1.4mA/cm2、開放端電圧1.4V、FF 0.6、変換効率にして1.2%の太陽電池特性を得ることができた。分光感度特性はバンドギャップに相当する400nmから立ち上がり示したので、InGaN層で発電していることが確認された。
(3) 有機金属化学堆積法によるII-VI族酸化亜鉛薄膜成長と表面解析
 キャリア密度を増加させて透明導電性薄膜形成にも展開できるZnO薄膜についてMOCVDにおける条件をさらにZnリッチにすることで室温でのPL発光寿命を2.6nsecまで延ばすことができた。MOCVDで表面平坦なZnO薄膜を形成するためには水素などの還元雰囲気が重要である。ZnOの極性表面に対する計算から薄膜成長における水素の効果について知見を得て、さらになる品質向上への指針を示すことができた。
英文要約Title: Exploring multi-junction thin-film solar cells with highly ordered structures (FY2008-2010) Final Report
Research and achievement
In this project, the smart stack structure of solar cell, which can be expected to improve the conversion efficiency from a sophisticated tandem structure, has been fabricated. At NIMS group, we have focused on the wide band gap materials of III-V nitride and II-VI oxide to develop the top cell in the smart stack solar cell. These wide band gap materials are potential in term of using shorter wavelength in solar spectrum.
(1) Improvement of p-InGaN
The spontaneous formation of a two-layered structure in p-InGaN is observed with increasing Mg doping level. X-ray reciprocal space mappings reveal that the two layers are resulted from phase separation with different In contents and strain states. The bottom p-InGaN layer near the GaN template is totally strained with low-density dislocations, while the top layer is relaxed with high-density dislocations. The average In content in the relaxed layer is much higher than that in the totally strained one. The layered structure caused by phase separation is interpreted in terms of the compressive strain increase induced by Mg doping and the strain relaxation by dislocations. By reducing the growth rate, the phase separation was not generated, and the carrier density was 3x1018cm-3 of p-type conduction.
(2) pn junction InGaN solar cell
Using p-InGaN as p-type layer often suffers from the large leakage current due to crystalline quality deteriorating by Mg doping. We first introduce a super-thin AlN as the interlayer (IL) in the solar cell structure. Due to the introduction of AlN IL, the dark current was markedly decreased by two orders of magnitude. The current density versus voltage characteristics of the two samples are shown in Fig. 1(b). As can be seen, the short-circuit density is greatly increased from 0.77 mA/cm2 to 1.39 mA/m2 under solar simulator (AM 1.5 G) at room temperature. The open-circuit voltage is also increased from 1.32 V to 1.53 V. The maximum EQE for sample A is 48% at the wavelength of 370 nm, while the maximum EQE reaches as high as 80%.
(3) ZnO film grown by MOCVD and theoretical calculation of ZnO surface
ZnO films were grown by metalorganic chemical vapor deposition using the repeated temperature modulation in an H2 ambient. The crystalline quality, as defined by the full-width at half-maximum of the w (101(_)1) reflection, was found to be correlated with the photoluminescence (PL) lifetime at 300 K. The fine structure of the PL spectra for the samples grown under Zn-rich condition at 8 K indicated the higher order (n=2) structure of free exciton A, two electron satellites and phonon-replicas. The internal quantum efficiency and the PL lifetime at 300 K were 5.5% and 2.6 ns, respectively, indicating a reduction in Zn vacancies in the ZnO films.
The influence of hydrogen on polar surface of ZnO was theoretically studied by using first principle calculation in term of the structural and chemical stability in reducing ambient. The most stable structure on O-polar surface was found to be 50 % of hydrogen coverage, minimizing the repulsion force between the hydrogen and the number of dangling bond of oxygen. In contrast, hydrogen on Zn-polar surface was predicted to play a role changing the coordination of Zn from four (wurtzite) to six (rock salt), indicating the instability in hydrogen ambient.
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