成果報告書詳細
管理番号20110000001346
タイトル*平成22年度中間年報 希少金属代替材料開発プロジェクト 排ガス浄化向け白金族使用量低減技術開発及び代替材料開発/ディーゼル排ガス浄化触媒の白金族使用量低減化技術の開発
公開日2011/8/30
報告書年度2010 - 2010
委託先名独立行政法人産業技術総合研究所 三井金属鉱業株式会社 水澤化学工業株式会社 国立大学法人名古屋工業大学 国立大学法人九州大学
プロジェクト番号P08023
部署名電子・材料・ナノテクノロジー部
和文要約和文要約等以下本編抜粋:1. 研究開発の内容及び成果等
研究開発項目(1)「白金族使用量を低減したディーゼル酸化触媒の開発」
(1)-1 触媒活性種の探索と高度設計
(1)-1-1:最適な触媒活性種組成と構造の探索(産業技術総合研究所)
本年度は活性種自体の触媒性能を向上させるため、Ptを含浸担持した各種触媒についてPdとの複合効果を検討するとともに、アルミナ担体について表面修飾による改良を試みた。
まず、アルミナを担体としてPtとPdを共含浸した触媒を調製し、NO酸化活性に対するPd含有率の影響を検討した。白金族金属の全担持量を一定にした場合、Pd含有率75~80%程度の触媒でエージング処理後の活性の向上が認められた。各種担体について同様の探索を行ったところ一部を除いて同様にPtへのPdの少量複合によるエージング後の活性の向上が認められた。Pdとの複合によるエージング後の活性向上は、金属分散度が向上していることから、複合化により活性種ナノ粒子の安定性が高まり耐久性が向上しているためと推定された。検討した担体の中ではアルミナが最もよい特性を示した。次に、アルミナ担体の酸や塩基による表面修飾を検討したところ、ニオブ・硫黄など酸による修飾を施した場合にNO酸化活性の向上が認められた。NO酸化により生成するNO2は吸着力の高い酸性物質であるため、酸による表面修飾によりその脱離が促進されたため活性が向上したと考察している。
これらの結果から、耐久性向上のためにはPtとPdとの複合化が有効であり、NO酸化には担体の酸修飾によるNO2脱離の促進が有効、という結論が得られた。
英文要約(1)Development of diesel oxidation catalyst 1)Screening and design of active species : The activity of Pt catalysts for NO oxidation was improved by addition of Pd. The use of acidic oxide support enhanced NO oxidation activity. The activity of Pt/Al2O3 for hydrocarbon combustion was dependent not only on Pt dispersion but also on electric state of Pt surface. The surface acidity of Al2O3 was considered to keep the Pt surface in the active state. 2)Development of catalyst preparation methods : Novel preparation methods for supported binary catalysts having effective contact with each other component have been studied. The Ce nanoparticles in contact with Pt immobilized on alumina could be prepared in a reversed micelle solution. The Pt/Ce catalysts had high resistance to Pt sintering with high catalytic activity for decane combustion. Methods for supporting Pt particles on alumina cryogel and enhancement of thermal stability by Pd doping have been investigated. The catalytic oxidation activity was improved by incorporating Pt particles in alumina cryogels pre-calcined at high temperatures. Sintering of platinum group metal was inhibited by doping Pd, resulting in great improvement of thermal stability. 3)Advanced design and preparation of support materials : The oxidation activity was improved by addition of secondary component such as Zr and Al to silica support. The catalysts with high activity had much amount of acidic sites, suggesting the important role of acidity. For fuel mist oxidation, Pt on alumina having macropores showed high activity by preventing pore blockage by fuel mist. In addition, parameters connecting micrometer and centimeter scales were successfully determined, enabling to forecast the overall performance of the hierarchical-structured catalysts. (2)Development of catalyzed diesel particulate filter : Evaluation using engine bench dynamometer showed that the PM combustion activity of the developed Ag-Pd catalyst was higher than that of the conventional Pt catalyst, and the catalyst showed higher performance for HC/CO oxidation than the conventional Ag catalyst. Various characterizations revealed that active Ag species for soot oxidation was Ag nanoparticles composed of oxidized Ag covered with metallic Ag. Moreover, support lattice oxygen had smaller contribution to soot oxidation than the adsorbed oxygen on the active Ag species. (3)Development of catalyst manufacturing technologies and system development : The amount of Pt group metal in DOC was decreased by 30% with the arrangement of high concentration of Pt/Pd catalyst on inlet part of the monolith. Also, 40% reduction of Pt group metal was realized for DPF by arranging Ag-based catalyst on inlet part and Pt/Pd catalyst on outlet part of the monolith. Moreover, the control of macropores in the washcoat of DOC could decrease Pt group metal by 55%. The basic performance of the conventional catalyst system presently used for diesel vehicles was grasped by engine bench test.
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