成果報告書詳細
管理番号20110000000972
タイトル*平成22年度中間年報 固体酸化物形燃料電池システム要素技術開発 基礎的・共通的課題のための研究開発 化学的解析による劣化機構の解明、加速試験方法の確立
公開日2011/10/12
報告書年度2010 - 2010
委託先名国立大学法人九州大学
プロジェクト番号P08004
部署名新エネルギー部
和文要約和文要約等以下本編抜粋:1. 研究開発の内容及び成果等
本年度は、数十~1000 時間レベルの長時間被毒耐久性に関する研究を多岐にわたる作動条件において行うとともに、被毒時の劣化率の定量的測定を継続実施した。また、並行して、九州大学安全衛生推進室・横本教授とも連携して保安管理を整備した上で、SOFC 開発企業の実セルの電子顕微鏡(STEM-FIB)観察と企業実セルの1000 時間レベルでの耐久試験を本格実施するとともに、稲盛フロンティア研究センター古山教授のグループによる量子化学計算研究とこれまでの実験研究結果との比較を行った。本年度は、特に以下の成果が得られた。
○世界初の取り組みである、企業5 社の実セルの長時間被毒比較評価を本格的に開始。被毒劣化率などの実測に成功。
○企業セルの被毒試験後の走査透過電子顕微鏡(STEM)での化学的解析を行い、サイクル試験時の構成成分の拡散促進現象などを新たに発見。
○高濃度で不純物被毒させる際に、劣化率がほぼ直線的に増加することを明らかにし、加速試験法として適用可能であることを証明。
○各種不純物による長時間被毒効果の知見を体系化し、硫黄、リン、塩害などでの被毒劣化メカニズムを明らかにするとともに、燃料利用率による影響などの作動条件依存性も順次、解明。
○実際の燃料電池システムで起こりえる硫黄と未改質炭化水素種との複合被毒効果を、系統的に評価。
○シミュレーション研究により、これまで実験的に得られている被毒現象を、学術的にも裏づけることができた。
英文要約Development of System and Elemental Technology on Solid Oxide Fuel Cells (SOFC) /
Research on Chemical Degradation and its Acceleration Testing of SOFCs (FY2008-FY2010)
FY2010 Annual Report
Kyushu University, International Research Center for Hydrogen Energy
1000-hour level long-term durability of SOFC in the presence of impurities has been measured especially
for the state-of-the-art cells of the five SOFC developers, and the degradation mechanisms were analyzed.
It was demonstrated that acceleration testing is possible by increasing concentration of impurities.
Degradation phenomena by thermal cycling such as enhancement of elemental diffusion in the cell components
was also revealed.[1-3]
(1) Systematic analysis of chemical degradation
Un-reformed hydrocarbons and sulfur could flow into the actual SOFC systems simultaneously as minor
impurities. This co-poisoning effect has been investigated by mixing 3 % C3H8 and 3 ppm H2S in the fuel.
Morphology of the deposited carbon on the surface of Ni particle changed from grain to fiber geometry by
the small amount of H2S (3 ppm).
Poisoning effect of alkali metals on anode performance was investigated by adding 5 mol.% of NaCl, NaNO3
and KNO3 and no obvious performance changes were observed.
(2) Development of
impurity-tolerant SOFCs (Prof. Sasaki, Prof. Shiratori et al.)
Influence of cell operating conditions on the poisoning effect by 5 ppm H2S was investigated. Oxidation
of Ni in the anode occurred under higher current density (1.0 A cm-2) or higher fuel utilization (75 %).
Cell performance change was relatively small under higher S/C (3.5) in these poisoning experiments.
(3) Chemical degradation models
1000-hour level durability tests of the state-of-the-art cells fabricated by the five SOFC developers
have been undertaken especially in H2S poisoning condition.
(Mr. Oshima, Ms. Uryu, Mr. Matoba, Prof. Yokomoto et al.)
STEM-EDX analysis of these cells has been conducted and fed back to the developers.
Especially, diffusion of the cathode elements, resulting in formation of pores and phase transformation
of the electrolyte were observed. (Prof. Shiratori, Mr. Nagai et al.)
For atomic-scale understanding, the poisoning mechanism on anode surface by H2S has been studied using
density functional theory, focusing on sulfur dissolution in a nickel bulk and surface coverage dependence.
It was calculated that the sulfur dissolution is promoted at lower temperature or higher H2S concentration
condition (Prof. Ogura, Prof. Koyama et al.).
For a development of simulation technique considering stack design, dependence of exchange current density
on operating conditions was quantitatively clarified. (Prof. Sasaki, Dr. Tachikawa et al.)
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