成果報告書詳細
管理番号20110000001405
タイトル平成18年度~平成22年度成果報告書 革新的マイクロ反応場利用部材技術開発
公開日2011/12/13
報告書年度2006 - 2010
委託先名独立行政法人産業技術総合研究所
プロジェクト番号P06035
部署名電子・材料・ナノテクノロジー部
和文要約ナノ空孔技術:ナノ空孔反応場と分子触媒、酵素の協働作用が、活性向上や安定性に効果をもたらすことを実証した。また、シランカップリング剤やナノ空孔材料への酵素の吸着挙動の系統的な検討から有効な固定化手法を確立した。協奏的反応場技術:高圧とマイクロ空間との協奏的反応場を利用して、水を媒体としながらも、短時間で、効率的に各種高付加価値物質(高機能材料)を製造する技術開発に成功した。この技術を用いる上で必要な基盤技術の構築にも貢献した。高温高圧水を利用した新規なニトロ化法として、マイクロデバイスを用いた芳香族化合物の連続ニトロ化プロセスを世界で初めて実証した。同時に、特殊な混合機能や加熱機能を有する耐食型高温高圧マイクロデバイスを複数開発した。超臨界二酸化炭素を溶媒とする均一相系の反応から、気液スラグ流を用いた異相系接触反応までの、幅広い相状態・温度・圧力に対応可能な高圧マイクロ反応システムを開発した。開発した気液接触型マイクロ反応システムを用いて、一酸化炭素によるニトロベンゼンの一段カルボニル化反応を実施し、より穏和な反応条件でのイソシアナート合成プロセスを実現した。空洞共振器摂動法を用いて、測定精度(変動係数)が0.6%以内の高精度測定法および-196~350℃の広温度域測定法を開発し、緩和時間による温度特性を評価した。またプローブ反射法により、室温~200℃以上の温度で精度よく測定を行う温度可変自動測定プログラムを開発した。有機系化合物および粉体、成型体触媒についてデータ収集を行った。フロー系リアクターとして、共振周波数を調整する円筒共振器、発振周波数を制御する発振装置、導波路型チューナレス整合装置を作成した。自動整合器付リアクターの利用によって、マイクロ波エネルギーの投入効率を水で99.9%、トルエンのようなマイクロ波低吸収性化合物でも92.6%まで向上できた。マイクロリアクター内壁に規則的ナノ空孔材料を高い制御性を持って形成する技術を開発した。その規則性ナノ空孔材料固定マイクロリアクターを用いて、分子触媒・酵素反応により稼動を実証し、協奏的反応場としての効果を示した。ナノ空孔触媒とマイクロ波照射を利用した協奏的反応場を適切に設計することにより、2,6-ジアルキルナフタレンを転化率87%および選択率70%で得られることがわかった。また、フルオレン誘導体、テトラロン誘導体の合成でも、転化率90%以上、選択率90%以上で目的物を合成できた。マイクロ波照射下でのナノ空孔触媒を用いた鈴木カップリング反応において、誘電損失係数が高くマイクロ波を吸収しやすいナノ空孔固定化パラジウム触媒を利用することによって、目的とする炭素-炭素結合生成物を95%の収率で得られることがわかった。マイクロ波、水、触媒からなる協奏的反応場を用いて、水を反応媒体、水素源・酸素源とする合成プロセスを開発した。本プロセスは重水を使用することにより効率的な重水素、重酸素導入を可能とする安定同位体標識法として有用であることが明らかとなった。マイクロリアクターとナノ空孔固定化酵素による協奏的反応場の構築を目指して、酵素~ナノ空孔材料複合体を担持した流通式マイクロリアクターを開発した。本マイクロリアクターをトリグリセリドの加水分解およびアミノ酸(L-テアニン)の合成反応に適用した結果、耐久的かつ効率的な酵素反応を実現することができた。
英文要約Application of Nanoporous Materials: We have elucidated that immobilization of molecular catalysts or enzymes onto nanoporous materials brings about significant improvement of their catalytic activities or stabilities. We have also developed an effective method for immobilization through systematic studies on silane coupling agents and adsorption behaviors of enzymes onto nanoporous materials. Application of Synergetic Reaction Environments: We developed the ultra-fast and effective synthetic method for the variety of valuable organic compounds using microreaction technology under high-pressure and high-temperature conditions. Continuous nitration reactions of aromatic compounds using micro-devices with high temperature and high pressure water have been demonstrated for the first time in the world. In parallel, several high temperature and high pressure micro-devices with corrosion resistant having special mixing and heating mechanism were developed. Microflow reactor was constructed to perform direct carbonylation of nitrobenzene to phenylisocyanate at CO pressure (9.5 bar) much lower than those in conventional ones (> 100 bar). A perturbation system using a cylindrical cavity resonator has been developed for measurement of the dielectric properties and relaxation time of chemical materials at wide temperature, providing precise values of the complex dielectric constants with the coefficient of variation being 0.6%. A temperature-variable automatic measurement system using a probe reflection method has also been developed. Dielectric data of various organic compounds have been collected by applying these measurement systems. Microreactors containing mesoporous silica thin films were developed for performing complex catalytic reactions. Molecular catalysts and enzymes immobilized inside the microreactors exhibited the enhanced activity. A 2,6-dialkylnaphthalene derivative was obtained with 87% conversion and 70% selectivity by applying an appropriately designed concerted reaction system using a nanoporous catalyst and microwave irradiation. Microwave-assisted Suzuki coupling reaction smoothly proceeds by using modified mesoporous silica-supported palladium catalysts, which have high dielectric loss factors and absorb microwave energy efficiently, to give the desired coupling product in high yields (up to 95% yield). Novel innovative chemical processes by using a concerted reaction field technology combining supported catalysts with microwave irradiation in water were developed. The process efficiently worked for preparing valuable isotope labeled materials. A flow-type microreactor containing enzyme–nanoporous material composites was successfully constructed and used for durable and effective enzymatic reactions in the hydrolysis of a triglyceride and the synthesis of an amino acid, L-theanine.
ダウンロード成果報告書データベース(ユーザ登録必須)から、ダウンロードしてください。

▲トップに戻る