成果報告書詳細
管理番号20110000001479
タイトル平成21年度~平成22年度成果報告書 次世代高効率・高品質照明の基盤技術開発 LED照明の高効率・高品質化に係る基盤技術開発 基板の応用によるデバイス技術の開発
公開日2011/12/13
報告書年度2010 - 2011
委託先名エルシード株式会社 学校法人名城大学
プロジェクト番号P09024
部署名電子・材料・ナノテクノロジー部
和文要約 本研究開発は、固体蛍光体となる新材料の蛍光SiCを基板とし、その基板上に一体で形成された窒化物半導体から成る近紫外LEDをの校正によるモノリシック型白色LEDを実現することを目的として実施された。
 開発目標を達成するために、不純物添加セラミックSiC材料開発、蛍光SiC基板、および窒化物近紫外LEDの高効率化ついて研究開発を実施した。175 lm/Wの目標値を達成するため、蛍光SiCの内部量子効率目標を80%、また窒化物半導体近紫外LEDの内部量子効率を80%と設定した。また、白色LEDチップ完成後の後工程として、LED実装とLEDランプの試作体制についても想定していたが、白色LEDチップの開発が遅れたためにこれらのサブテーマは実質的に機能しなかった。
 セラミックSiC材料にBを添加することを試み、1018 cm-3から1019 cm-3までの広範囲の濃度において添加することが可能となり、さらに焼成条件によって単結晶並の高密度原料を得ることも可能となった。なお、これらの原料を用いて単結晶成長時に50-70%のBが原料から単結晶層へと転送されることがわかった。
 SiC単結晶成長においてはまず、欠陥の少ない高品質結晶を安定的に実現するため、スウェーデン、リンショピン大学で開発されたFSGP法を導入した。この成長法はエルシードにて従来から使用してきた近接昇華法をさらに高度化させた結晶成長法であり、ステップフローモードの結晶成長機構を極めて安定的に維持できることから結晶の品質を大きく改善することが期待された。同手法の導入によりX線回折幅は従来の60 arcsec前後から10 arcsec前後へと大幅な改善を成し遂げることができた。引き続き、SiC結晶のドーピング方法の確立を行い、N,B添加時にて両不純物の濃度差を適切な範囲に設定することにより発光効率40%を得た。また実験試行回数は不十分であるもののN,B,Alの共添加により平均演色評価数95まで高められることを確認した。しかしながら、蛍光SiCの量子効率にはばらつきが大きく、この原因が非発光再結合速度のばらつきであることがわかった。SiC結晶における非発光再結合は主にC空孔に起因していることが知られており、我々の結晶においてもそれを制御、低減することが必要であると考えている。
 一方、SiC基板上の窒化物系近紫外LEDに関しては、結晶成長条件の確立による低転位化、積層構造の最適化を行い、内部量子効率65%を得た。現状の窒化物半導体層における転位密度は5×108 cm-2程度であり、シミュレーション結果と比較して、現状の内部量子効率はほぼ転位欠陥による非発光再結合によって決まる値と一致している。更なる内部量子効率の向上のためには低転位化が必須であることを示している。当初からナノコラム技術を応用した低転位化と応力緩和による厚膜化を予定していたが、これらの施策により目標値である80%以上の内部量子効率が実現可能であると考えている。なお、ナノコラム結晶作製方法の検討も合わせて実施し、不均一ながらナノコラムの形成が可能となった。
非発光再結合速度の制御が未確立のため、高効率蛍光SiC基板を用いた白色LED試作はできなかったが、既に得られた最高性能の蛍光基板の量子効率から弱励起動作時の推定値30 lm/Wが見積もられた。
英文要約 This project aimed to develop a monolithic white LED consisting of a fluorescent SiC (f-SiC) substrate and an overgrown nitride-based near UV LED stack. To accomplish the target performance defined in the fundamental plan, elemental development issues of impurity doped ceramic SiC, growth of f-SiC substrate and highly efficient nitride-based NUV stack were set up. For achieving the luminous efficacy of 175 lm/W, internal quantum efficiencies of the f-SiC and the NUV stack should be both 80%. In the initial development plan, LED assembly and LED lamp fabrications were included, which has not been carried out because of the delay of white LED chips.
The doping concentration of boron and in the ceramic SiC source could be controlled in the range form 1018 cm-3 to 1019 cm-3, and the density of the ceramic could also be changed by sintering condition. A transfer ratio from the ceramic source to an epilayer was found to be 50 to 70 %, depending slightly on a growth temperature.
 For reproducible growth of a high-quality f-SiC single crystalline epilayer, the FSGP (Fast Sublimation Growth Process) growth technique invented by researchers at Link~ping University, Sweden, was adopted. This growth method is a a kind of modified closed-space sublimation method, and enables us to keep a stable step-flow mode growth which results in high crystalline quality of the epilayer. A full-width at half maximum of X-ray diffraction (0006) of FSGP grown f-SiC is 10 arcsec, while that of the f-SiC grown by conventional closed-space sublimation was 60 arcsec. After an optimization of doping concentrations for B and N in high-quality f-SiC, an IQE of 40 % was obtained. In preliminary experiments of N, B and Al doping into f-SiC, an average color rendering index of 95 was achieved. However, the IQE of the f-SiC was not so reproducible, due to uncontrolled density of non-radiative recombination center. For the reduction of the non-radiative recombination, C vacancy, which is known to be a carrier lifetime killer, must be eliminated.
 As for the nitride-based NUV LED stack growth, reduction of threading dislocation density (TDD) and optimization of stacking structure were focused. The best IQE of NUV LED was 65 %. This value is in good agreement with a simulated result which assumes that the IQE is determined by non-radiative recombination at the threading dislocations with a density of measured 5×108 cm-2. Further reduction of the TDD is necessary. A nano-column GaN seed, which is also included in our project, is considered to reduce the TDD, as well as the elimination of cracks. While a nano-column template will improve the IQE up to 80 % or more, the establishment of the nano-column GaN growth is still undertaking.
 Due to above-mentioned unstable f-SiC quality, we have not achieved the target performance of the white LED. However, from the best IQE of the f-SiC, the luminous efficacy of 30 lm/W was estimated.
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