成果報告書詳細
管理番号20110000001480
タイトル*平成22年度中間年報 希少金属代替材料開発プロジェクト 排ガス浄化向け白金族使用量低減技術開発及び代替材料開発/遷移元素による白金族代替技術及び白金族の凝集抑制技術を活用した白金族低減技術の開発
公開日2011/12/13
報告書年度2010 - 2010
委託先名日産自動車株式会社 国立大学法人電気通信大学 国立大学法人名古屋大学 学校法人早稲田大学
プロジェクト番号P08023
部署名電子・材料・ナノテクノロジー部
和文要約和文要約等以下本編抜粋:1. 研究開発の内容及び成果等
研究開発項目1「遷移元素による白金族代替に関する研究開発」
1-1 遷移元素化合物の活性発現構造及び耐熱性に関する研究開発(日産自動車)
これまでの検討からFeの電子束縛エネルギーの低いものが高活性であると考え、XPS(X-ray Photoelectron Spectroscopy)および第一原理計算を使ったシミュレーション結果から、Feの電子束縛エネルギーの異なるFe酸化物についてSPring-8で模擬ガスを用いたin-situ XANES測定によるFe電子状態の解析と、実際のエンジンを使った排気ガス(実ガス)による触媒反応活性評価を行なった。
その結果、Feを使った触媒活性点として触媒活性を高めるためには、Feの電子状態を還元側にシフトすることが必要であることがわかった。さらに、Fe酸化物を酸化セリウム等の酸素吸蔵放出材料に担持することによって、担持基材とFe酸化物の間の相互作用によりFeの酸化数が還元側にシフトし、反応の酸化還元サイクルが促進されることを明らかにした。
また、実ガスによる触媒反応活性評価を行なったところ、Fe酸化物を酸化セリウム等の酸素吸蔵放出材料に担持した触媒は、一酸化炭素(CO)や炭化水素(HC)の酸化活性が優れることがわかった。Fe酸化物などの遷移金属酸化物を用いた触媒は、LNT(Lean NOx Trap)触媒の活性点としても使用することを考えているためNOxの浄化機能も必要である。そこで、NOxの反応メカニズムおよびさらなる触媒反応活性の向上を狙い、IR(Infrared Spectroscopy)により解析を行なった。反応系は、単純な反応系であるCO-NO-O2反応のメカニズム解明を行なった。Fe酸化物を酸化セリウムに担持したFeOx/CeO2は、CO-NO-O2反応下においてはCO-O2反応が優先しておこり、またNOはFe活性点に吸着するもの酸素により酸化されてしまうため、CO-NO反応が進みにくいためであることがわかった。
微細なFe酸化物活性点は、高温の使用条件で容易に凝集粗大化し触媒活性が低下することが問題である。また、Fe酸化物は触媒活性向上を狙い、この問題に対し、担持基材のナノ粒子間にFe化合物を配置する調製法を開発した。結果、800℃以上のエンジン排ガス耐久後も数ナノメートルの微粒子を維持することに成功した。
英文要約Development of platinum reduction technology applying transition element-based platinum replacement technology and platinum sintering inhibition technology.
1)Alternative Technology for Platinum Group Materials
The following points need to express the catalytic activity of iron oxide.
1)Catalytic performance activation by controlling the oxidation state
2)Nano-sized base metal compound by unique powder design
It is important that the electronic states of iron in the reduced state of iron oxide. On the oxygen storage material(such as cerium oxide), are supported by highly dispersed iron oxide, iron is reduced, we found that the redox cycle is accelerated. Active sites of the nano-sized iron compounds are used in high temperature conditions, the reduced activity easily with coarse aggregate. As a result developed a preparation method of iron compound arranged between nano-sized particles of an oxygen storage material, was able to maintain the fine particles of several nanometers or more engine exhaust after 800°C.
As a measure to keep the particle size of nanosized platinum group after the engine durability test, the particle size of several hundred base loading of the platinum group metal to be less effective nanometers. Base diameter of about 50% than the conventional method for producing the catalyst was found to be smaller. Platinum nano-particle size, catalytic activity, when applied with the light electron laser platinum nanoparticles found that there is a correlation between response.
2) Accelerating plasma catalysis
Analyze the effect of promoting catalytic plasma reaction field, the electric discharge plasma NOx catalyst to promote the adsorption behavior, affect the coexistence of oxygen and water vapor, the effect of input voltage, NOx concentration showed the effects of storage material. Plasma reaction field by using a catalyst such as Pt-Ba/Al2O3, in the range of temperatures below 200°C NO decomposition is the selectivity to N2 90% increase to above. The validity of the combined plasma and catalytic reaction field.
3)DPF simulation technology improves responsiveness
DPF X-ray CT data obtained by the internal structure that created the computer code used for simulation and analysis of the activation energy of oxidation. DPF This reaction process has become possible to analyze the internal gas flow and deposition Diesel particulate matter.
4)Integrated catalytic
DOC and DPF catalyst fabricated according to the concept of integration was confirmed at a reduced platinum group issues. As a result, PM (Diesel particulate matter) and the regenerative capacity of the collection, by adding iron oxide prospect platinum consumption can be reduced (before aging) was obtained. However, DOC oxidation as a function, since the amount of decrease with reduction of the platinum group, found that there is a need to improve low-temperature oxidation activity.
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