成果報告書詳細
管理番号20120000000225
タイトル*平成23年度中間年報 グリーン・サステイナブルケミカルプロセス基盤技術開発 化学品原料の転換・多様化を可能とする革新グリーン技術の開発 水素及び空気(酸素)の直接反応法に基づいた過酸化水素新規製造プロセスの研究開発
公開日2012/6/29
報告書年度2011 - 2011
委託先名三菱瓦斯化学株式会社、国立大学法人九州大学
プロジェクト番号P09010
部署名環境部
和文要約研究開発項目1の「反応器の研究開発」では安全性と生産性の両立のため、迅速な熱交換及び気液の物質移動の促進に有用なマイクロリアクター技術による反応器の開発を行ってきた。具体的には16倍のナンバリングアップリアクターの並列運転に必要な技術開発、特に触媒開発と反応器製造技術開発を行い、1 kg/日相当の過酸化水素製造に対応できる運転を実施した。並行して物質移動を効率化し、安全性を両立できる触媒懸濁床型反応器の試作を実施し、1.0MPa程度の加圧下において、気相の水素と酸素の高い混合、分散状態を達成でき目標の反応収率を達成した。研究開発項目2の「ナノ構造制御触媒の開発」では23年度は数nm程度のナノ粒子から成るPd-Au触媒の調製法を検討し、調製時の還元剤と粒径の関係を明確にした。その結果、水媒体での反応系において、空気を用いて、水素の利用効率80%以上を生産できるプロセスが実現可能な触媒について開発の目途が立った。また反応直後から触媒の表面組成が変化していることが判明した。具体的には、反応後15時間後程度からPdが溶出、再析出する結果、表面はPd濃度が高くなり、過酸化水素の収率が低下する傾向が認められた。反応条件の最適化でこの現象を止めることで、反応成績の向上の可能性があることがわかった。研究開発項目3の「実用化を考慮した直接反応法の評価」では、実用化の観点から、安全性・環境負荷・コスト面での評価を行ない、開発課題に反映を図ることを目標に平成23年度は特に既存法(アントラキノン法)との比較を可能とするための用件を整理した。特に環境負荷と製造コストの両面から用件を抽出した。並行して今期は直接法過酸化水素合成法の他機関の研究状況を把握するために文献などの調査を実施した。その結果、10以上の研究機関がリストアップされた。その成果の中で水中での反応でメタノールなどの有機溶媒を含まないものを反応圧力と生成過酸化水素濃度の相関をみたところ本テーマの技術がナノコロイド、マイクロリクター共に高い濃度を達成していることがわかった。また本技術をベースに現行法のアントラキノン法とプロセス比較を行う上での用件を整理し、変動費を原材料費と水道光熱費、輸送費に分けて整理し、固定費としては直接固定費を人件費、減価償却費、直接管理費等で算出し、配賦固定費としては一般管理費をある条件の上で算出した。二酸化炭素排出量については原材料、電力、冷却水などの用益分を考慮し更に輸送時の発生量も加味して算出比較する方法を確立した。
英文要約1)Development of fixed bed reactor; We have developed the novel fixed bed reactor system based on an improved microreactors composed of multi-channels. This microreactor can lead to high efficiency of mass transfer between gas/liquid phases by investigating the structure of gas/liquid introduction portion. We have recently carried out the experiment which demonstrated significant high productivity 1kg hydrogen peroxide product per day. We have also elucidated that the concentration of hydrogen and that of oxygen have a completely different effect on yield in chemical reaction kinetics study.
2)Development of catalyst with structure controlled at nano-scale; Pd-Au catalyst for direct synthesis process of hydrogen peroxide from hydrogen and oxygen/air has been investigated both in a lot of experiments and computational chemistry. In the recent results, both Pd-Au nanoparticle colloid catalyst and Pd-Au supported catalyst showed excellent performance such as high yield more than 70% in aqueous solution. We have also elucidated the change of catalyst surface which occurs during reaction had a great influence on H2O2 yield.
3)Evaluation of direct synthesis of hydrogen peroxide process for practical use ; We have established the method how to estimate production cost and CO2 emission of direct synthesis process of hydrogen peroxide based on reaction performance in laboratory experiment scale. Then we could compare the direct synthesis process to commercial anthraquinone(AQ) process to clarify the problems to be solved.
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