成果報告書詳細
管理番号20130000000224
タイトル平成20年度-24年度成果報告書 新エネルギー技術研究開発 革新的太陽光発電技術研究開発(革新型太陽電池国際研究拠点整備事業)高度秩序構造を有する薄膜多接合太陽電池の研究開発(酸化物ワイドギャップ)
公開日2014/5/9
報告書年度2008 - 2012
委託先名国立大学法人豊橋技術科学大学
プロジェクト番号P07015
部署名新エネルギー部
和文要約平成20年度-平成24年度成果報告書 「新エネルギー技術研究開発 革新的太陽光発電技術研究開発(革新型太陽電池国際研究拠点整備事業)高度秩序構造を有する薄膜多接合太陽電池の研究開発(酸化物ワイドギャップ)」

本研究は,多接合太陽電池において変換効率25%(平成26年)を達成するための光吸収層用高品質ワイドバンドギャップ酸化物材料ならびに多接合型太陽電池トップセルを開発することを目的としている.平成24年度目標は,バンドギャップ1.7eV以上の酸化物材料を用いた太陽電池において変換効率10%を達成することであり,その要素技術としてバンドギャップ1.7eV以上のCu-Oにおいて50cm2V-1s-1を達成し、Cu-O/ZnO単接合太陽電池形成技術を確立することである.
 まず,高効率ワイドギャップ酸化物太陽電池実現のために,pnヘテロ界面面積増加のためのナノ構造制御技術を確立すると共に,高品質化により50cm2V-1s-1以上の移動度を達成することを目標とする.バンドギャップ2.1eVのp-Cu2O層において,乳酸と酢酸銅を含有する水溶液からの電気化学製膜および制御技術を確立し,<111>Au/Siウエファ基板を用いた電気化学ヘテロエピタキシャル成長技術を適用し<111>単配向化することによってランダム配向多結晶体の約30倍の21cm2V-1s-1の高いホール移動度を実現すると共に,さらに加熱処理を行うことによって移動度は約12倍向上した.また,硝酸亜鉛水溶液から電気化学的方法によるZnO形成技術ならびに連続薄膜からナノワイアー形状までの形状制御技術を確立した.
 さらに,高効率ワイドギャップ酸化物太陽電池を実現するために,Cu2O/ZnO太陽電池構造を確立し,薄膜積層型における短絡電流密度3.8mAcm-2を超えることを目標とした.電気化学ヘテロエピタキシャル成長によって形成した<111>-Cu2O層上に電気化学的にn-ZnO層形成する際に金属Cu層への還元が生じることを明らかにし,その原因を電気化学的に考察することによって,新規な半導体光電気化学反応によるCu(111)-Cu2O/n-ZnO太陽電池形成技術を開発した.Cu2O/ZnO太陽電池の薄膜ZnO層に代えてナノワイアーn-ZnO層を導入すると共に,Cu2O/ZnO界面に高抵抗i-ZnO層を導入することによって,薄膜積層型の約2倍の7.58mAcm-2の短絡電流密度を達成し,ナノ構造酸化物太陽電池における現時点での世界最高値となる1.26%の変換効率を実現した.
英文要約Title: The Innovative Photovoltaic Technology Research and Development Program. Development of Multi-Junction Thin Film Solar Cells using a Smart Stack Technique
(Oxide Semiconductors with Wide Bandgap Energy) (FY2008-2012) Final Report

 The aim of this research work is development of the wide-bandgap oxide semiconductor layer and the photovoltaic device act as the top cell in muti-junction solar cell with the conversion efficiency over 25%. And, the target of this research work is to realize the high mobility over 50 cm2V-1s-1 for the copper oxide semiconductor with the bandgap energy over 1.7eV and to establish the structure of the copper oxide/zinc oxide photovoltaic cell. We used the 2.1-eV-bandgap-Cu2O as the copper oxide. In this study, the improvement of the semiconductor quality to increase the mobility was performed by the heteroepitaxial electrodeposition technique and the post-annealing treatment, and the use of the nano-wire n-ZnO alteranative to the continuous ZnO layer was installed for improvement of the photovoltaic performance. The <111>-oriented Cu2O layer was prepared by the heteroepitaxial electrodeposition on the <111>Au/Si wafer substrate in a basic aqueous solution containing a latic acid and copper(II) acetate, and the high mobility of 21cm2V-1s-1, which was about thirty times that for the electrodeposited polycrystalline Cu2O layer with random orientation, was realized. And, the mobility was improved by about twelve times by combining the heteroepitaxial electrodeposition technique and the post-annealing treatment. The morphology of the ZnO layer could be controlled from the continuous layer to nano-wire by adjustinfg the preparation condition, and the technique is available to construct the nano-wire ZnO/Cu2O photovoltaic device. The n-ZnO layer was stacked on the <111>-oriented and high-mobility Cu2O layer by electrodeposirion in a simple zinc nitrate aqueous solution, but the Cu2O layer was reduced to metallic Cu during the ZnO electrodepoisition, because that the condition of the ZnO electrodepotion was located within the stable region of metallic Cu in the Cu-water potential-pH diagram. The new photoassisted eleectrodepositionwrocess has been developed to stack the ZnO layer on the Cu2O layer without the reduction. The potential for the ZnO electrodeposition was set within the Cu2O stable region, and the electron to drive the ZnO deposition was supplied by irradiating light with the photon energy over the Cu2O bandgap energy, resulting in the formation of the metallic-Cu-free Cu2O/ZnO diode. The n-ZnO nano-wire alternative to the continuous ZnO layer was installed into the Cu2O/ZnO photovoltaic device to improve the short-circuit current density and conversion efficiency by increasing the area of the heterointerface, and the insertion of the i-ZnO layer with high resistivity was carried out. The-i-ZnO-free-Cu2O/ZnO photovoltaic device showed a conversion efficiency of 0.40%, and the conversion efficiency increased with increase in the i-ZnO layer thickness. And, the maximum values of 7.58mAcm-2 wich was about twicw that for the layered Cu2O/ZnO photovoltaic device and 1.26%-conversion efficiency were obtained for the nanowire-n-ZnO/i-ZnO/Cu2O photovoltaic device fabricated under optimized condition.
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