成果報告書詳細
管理番号20130000000896
タイトル平成20年度-平成22年度成果報告書 エネルギー使用合理化技術戦略的開発 エネルギー有効利用基盤技術先導研究開発 低転位・極低曲率窒化物単結晶基板の創成による飛躍的省エネルギー化支援研究
公開日2014/5/9
報告書年度2008 - 2010
委託先名国立大学法人東北大学原子分子材料科学高等研究機構
プロジェクト番号P03033
部署名省エネルギー部
和文要約低転位・極低曲率GaN作製技術を確立すべく、高純度GaN育成、高温育成、高速成長、低転位低曲率種結晶作製に取り組んだ。高純度ガスライン導入と、NH4Cl鉱化剤の気相合成により、酸素不純物を徹底排除した。高温用オートクレーブ母材としてRene41を選定し、従来のインコネル625製オートクレーブより高い温度圧力条件(625℃, 200MPa)での育成が可能となった。ヨウ素系鉱化剤を使用した高速成長を行った。ヨウ素系鉱化剤を使用した場合には、立方晶系GaNの混入と、大量のGaN雑晶の析出が課題であったが、高温育成により単相のGaNが生成され、種結晶へのエピタキシャル成長することを見出した。Ga極性面側での成長速度が、従来の育成速度の50倍である150μm/dayとなり、工業化が期待できるレベルになった。自発核発生GaNの大型化により作製した結晶は、欠陥はTEMの視野内には存在せず、ソリは測定系の分解能以下であり、低転位低曲率である。半導体基板の構造欠陥や点欠陥は、結晶の反りと相俟ってエピタキシャル層の特性を左右する。GaN基板に欠陥が残存すると、GaNやInGaN、AlGaN等の機能性エピ層に点欠陥や構造欠陥を発生させる原因となるため、アモノサーマルGaNやその上にMOVPE成長したGaN、AlGaN層を正しく評価する事が重要となる。本事業では、オートクレーブ内での酸性鉱化剤気相合成法により、アモノサーマルGaNの酸素濃度が10^21cm-3台から10^19cm-3台に減少し、その結果、本来のGaNの格子定数にほぼ等しくなった。これに伴ってMOVPE成長GaNの転位密度は基板と同程度以下にまで減少し、一分子層の高さの表面ステップが明瞭に観察される、原子レベルで平坦なGaNのエピ成長が可能となった。その結晶品質は、本事業で開発した時間・空間同時分解カソードルミネッセンス装置により、非常に長い室温の非輻射寿命から証明された。また、界面が原子層レベルで急峻なコヒーレントAl0.2Ga0.8N/GaNヘテロ構造の形成が可能となり、界面に形成される2次元電子ガスに関連した発光が観測できるようになった。この結果は、本GaN基板が電界効果トランジスタ形成に耐えうる品質であることを示している。生産誘発効果を加味した省エネルギー効果解析モデルを構築し、それに基づいてGaNを使用した製品の省エネルギー効果を算定するとともに、さらにこれを一歩進めて、経済成長(GDP)とCO2排出量削減の両立のためのGaNを使用した製品開発の方向性をシミュレーションにより明らかにすることを目的とした。生産誘発効果を加味した省エネルギー効果解析モデルを構築し、それに基づいてGaN使用の材料・製品の省エネルギー・CO2排出量削減効果を算定することが可能となった。省エネルギー効果解析モデルを使用して、経済成長とCO2排出量抑制というトレードオフの問題点に対してGaN使用製品がこの両立に貢献できる可能性があるということを明らかにした。その解は、GaN使用製品の経済的寿命(PLC)にあった。PLC が比較的短い製品の代表であるGaN使用汎用インバータは、PLCが5年程度であれば経済波及効果とCO2排出量削減の両立が図られることが判明した。一方、製品寿命が長い、LED一般照明分野では、5年を超えると環境には極めて貢献するが、経済波及効果は低減していくことが明らかとなった。GaN使用の自動車用インバータはPLCの年数にかかわらず経済成長(GDP)とCO2排出量削減の両立が可能であることが明らかになった。
英文要約Title: Strategic Development for Energy Conservation Technology. Advanced basic research and development on the low dislocation and low curvature nitride crystal substrates for rapid energy saving system. (FY2008-FY2010) Final Report.

(1)We studied the growth technique of ammonothermal (AT) GaN crystals with low dislocation and low curvature. Employing gas-phase synthesis of NH4Cl mineralizer resulted in improvement of GaN crystal purity by reducing oxygen contamination. Though iodine mineralizer is effective to accelerate the growth rate, there was a problem of the mixedly appeared cubic GaN crystals and a large amount of precipitation. Adopting Rene41 autoclave usable under high-temperature and high-pressure condition solved the problem by raising the growth temperature where single-phase GaN is obtained. Letting the temperature further, we observed GaN epitaxial growth on seed crystals. As a result, the growth rate on Ga polar face achieved 150 micro m/ day, which is high enough to lead to industrialization of GaN. AT-GaN crystals grown by using the spontaneous nucleation GaN as seed can be concluded as low-dislocation and low-curvature since no defect can be seen within a scope of TEM and bowing was lower than the resolution. (2)Structural and point defects in semiconductor substrates, as well as the wafer bowing affect the overall qualities of epitaxial layers. Defects in GaN substrates may generate defects in GaN, InGaN, and AlGaN epitaxial films. Therefore, AT GaN substrates and epilayers grown by MOVPE were characterized using the spatio-time-resolved cathodoluminescence equipment, which was developed through this program. According to the decrease in oxygen concentration by two orders of magnitude using a gas-phase synthesized NH4Cl acidic mineralizer, the lattice parameter of AT-GaN got close to the intrinsic value. This achievement gave rise to MOVPE of atomically smooth, high quality GaN and coherent AlGaN/GaN heterostructures. We demonstrated photoluminescence signals related to a two-dimensional electron gas confined at an Al0.2Ga0.8N/GaN heterointerface. The results are interpreted using self-consistent Schrodinger-Poisson calculation, taking the interfacial immobile charge due to polarization discontinuity into account. (3)In order to reveal the impact of GaN-related products on the reduction of oil consumption, we use an input-output model to measure the effectiveness of energy conservation. According to our simulation results, the energy conservation effect on a single-year basis was 113,000kL/yr (FY2015), 375,000kL/yr (FY2020) and 868,000kL/yr (FY2030) respectively; the effect on accumulated total basis was 356,000kL/yr (FY2015), 1,544,000kL/yr (FY2020) and 8,179,000kL/yr (FY2030) respectively. Also, our simulation results showed that energy consumption exceeded the effect of energy conservation at the early stage of the launch of GaN-related products. We considered the possible reasons why the economic impact was quite large compared to the energy saving effect at the early stage of the product life cycle (PLC) of GaN-related products. Therefore, we can point out that PLC of GaN-related products will have a large impact on the effect of energy conservation.
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