成果報告書詳細
管理番号20120000000444
タイトル平成19年度-平成23年度成果報告書 次世代自動車用高性能蓄電システム技術開発 次世代技術開発 鋳型法を利用した革新的リチウムイオン電池負極材料の開発研究
公開日2015/2/19
報告書年度2007 - 2011
委託先名国立大学法人東北大学
プロジェクト番号P07001
部署名スマートコミュニティ部
和文要約リチウムイオン電池(LIB)は携帯電話やノートパソコンをはじめとする携帯用電子機器に現在広く用いられている。さらに近年では、燃料電池自動車や電気自動車(EV)に大容量LIBが搭載されるようになりその用途は増加の一途をたどっている。しかし、EV用のLIBには更なる容量増加が求められている。例えば、現在のEVは理想的条件での走行距離は約200 kmであるが、空調、ライト、霜取りなど走行以外で電力を消費するとその走行距離は激減してしまう。このような背景から、現状のリチウムイオン電池の2-3倍の超高容量タイプの開発が強く望まれている。
現在のLIBの負極には黒鉛が用いられており、その理論容量は372 mAh/gである。一方、シリコン(Si)は約4000 mAh/gもの理論容量をもち、次世代の負極材料として期待されている。しかし、Siには導電性が低い、サイクル特性が低い、などの問題点がある。これまで多くのSi負極材料開発研究がなされているが、最も有望な方法の一つがSiをナノ化し、炭素との複合体を調製するというものである。
 本研究では、鋳型法を利用することで構造が精密に制御されたSi/C複合体を調製し、Siの膨張を緩和するために必要と言われているSi周囲のバッファ空間の最適サイズを明らかにした。また、Siと炭素の接触が長期サイクル安定性のキーであることも明らかにした。そこで得られた知見を基にSi/Cのナノ複合体を調製したところ、初期可逆容量2550 mAh/g、100サイクル後にも約1500 mAh/gの可逆容量、3.3Cの高速放電(放電時間約18分)でも1500 mAh/gの容量を達成した。キーとなるのは、Siナノ粒子を炭素被覆したSi/C複合体を数サイクル充放電させることで自己組織化的に形成されるSiと炭素が均一に混合した樹枝状ネットワーク構造である。このような構造はナノレベルでSiに接触している炭素の導電パスによりSiの高容量を最大限に引き出しつつ高レート特性を実現でき、かつ樹枝状骨格周囲には適度なバッファ空間が存在するため、サイクル特性にも優れる。すなわち、「Si/Cハイブリッド樹枝状ネットワーク」はSi/C複合体の1つの理想構造である。
英文要約Lithium-ion batteries (LIBs) are widely used for various mobile devices, such as cell phones, laptop computers, and recent automobiles, including FCVs, hybrid vehicles, and electric vehicles (EVs), due to their higher energy density and lower self-discharge rate than other rechargeable batteries. However, the energy density of LIB equipped in EV is not sufficient yet. The cruising range is only less than 200 km, and it rapidly decreases by extra energy consumption, such as lighting, air conditioning, and defrosting, other than driving. Therefore, the use of EV is limited to short-distance cruising mainly inside a big city, and the development of new-generation LIBs with further higher energy density is required.
Si is expected as a next-generation high capacity anode for lithium-ion batteries (LIBs) from its extremely high capacity (~3580 mAh/g) compared to the conventional graphite anodes (~372 mAh/g). However, Si has serious problems such as low conductivity and poor cyclability. Thus far, a lot of efforts have been made to utilize Si as an anode. One of the promising methods is to prepare Si/carbon nanocomposites.
In this work, we have first examined the relation between the nanostructures of Si/C composites on their charge/discharge performances as well as structure changes. Several model materials with precisely controlled nanostructures were prepared by using a template method, and used them for the investigation. We have revealed the optimum buffer-space-size around Si, and also found that the contact between Si and carbon is one of the keys to achieve a better cyclability. Based on the results obtained by using the model materials, we have synthesized a new Si/C nanocomposite, and demonstrated that it exhibits a high reversible capacitance of 2550 mAh/g at the 1st cycle. The Si/C nanocomposite also shows excellent rate performance (1500 mAh/g at a rate of 3.3C) and cyclability (1500 mAh/g after 100 cycles).
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