成果報告書詳細
管理番号20150000000343
タイトル平成20年度ー平成26年度成果報告書 新エネルギー技術研究開発 革新的太陽光発電技術研究開発(革新型太陽電池国際研究拠点整備事業)高度秩序構造を有する薄膜多接合太陽電池の研究開発(フッ素系イオン制御プロセス、pn接合内蔵CNT)
公開日2016/4/22
報告書年度2008 - 2014
委託先名国立大学法人東北大学
プロジェクト番号P07015
部署名新エネルギー部
和文要約 東北大学では、高度秩序構造を有する薄膜多接合太陽電池を作製することを最終目的として、フッ素系イオン制御プラズマプロセスの開発、ナノカーボン材料ボトムセルおよび有機単結晶材料ボトムセルの開発を行った。
 第1に、アルカリ金属とフラーレン、アルカリ金属?ハロゲン等の異種異極性イオンプラズマ中の基板バイアス法を用いて、カーボンナノチューブ(CNT)に各種イオンを照射することによって、 “強固なn型半導体CNT”、“強固なp型半導体CNT”、“pn接合を内蔵したCNT”等の進化CNTを形成し、それらを利用した新概念太陽電池を作成してその特性を測定した。進化CNTの中で強固なn型CNTとp型CNTを各々、p型シリコンとn型シリコンに薄膜状で密着させてヘテロ界面上にpn接合を形成する「1 ヘテロ界面CNT太陽電池」を作製し,その特性を測定することによって、初めて赤外領域で動作するCNT太陽電池を実現した。さらに、入射光の波長依存性を測定することで、CNTのバンドギャップの2倍以上のエネルギーで発電効率が急激に上昇する現象を観測し、多重励起子生成効果の測定に成功した。また、n型CNTとp型CNTのみを薄膜状で密着させる「2 ホモ界面CNT太陽電池」、電極間に単独1本のpn接合内蔵CNTのみを架橋させる「3 pn接合内蔵単独CNT太陽電池」、pn接合内蔵CNTを複数本配列して大面積化した「4 pn接合内蔵薄膜CNT太陽電池」を作製し、赤外領域で高効率の発電効率を実現した。
 第2に、中性粒子ビームを用いて低温で欠陥の少ないゲルマニウム堆積技術の開発を行った。GeF4プリカーサとH中性粒子ビームを用いてGe薄膜の成膜に成功した。しかし、低堆積速度と酸化が課題であり、より緻密な膜の形成が必要であることが分かった。この課題を解決する為に、吸着率の高い金属有機化合物(MO)をプリカーサとして用いることにより、低温で高デポレートとより高純度の薄膜の堆積を実現できた。
 第3に、有機半導体材料が、SiやGaAsなどの無機結晶材料に匹敵する高い結晶性を実現することで、太陽電池の発電層として、革新的な新材料になりうるかどうかについて検証した。イオン液体を用いた「イオン液体フラックス蒸着法」を新たに提案し、研究開発に取り組んだ。その成果として、そのための有機フラックス製膜装置の開発及び高品質有機単結晶・薄膜の実現、イオン液体を用いた真空電気化学手法による有機半導体物性の評価法の確立、残留イオン液体の除去技術の開発及び太陽電池の試作とその動作確認、ナノインプリント基板を用いた有機薄膜の配向・相制御の実現が挙げられる。これら一連の成果は、イオン液体フラックス蒸着法で作製した有機単結晶・薄膜、特にこれまでにない有機電荷移動錯体が太陽電池の発電層として“使える”ことを原理的に実証し、その可能性を検証できた意義は大きく、今後の太陽電池開発、ひいては分子エレクトロニクスの発展に大いに資するものである。
英文要約For the purpose of realizing exploring multi-junction thin-film solar cells with highly ordered structures, we have performed “development of fluorine ion controlled plasma process”, “development of bottom cell using nano-carbon materials”, and “development of bottom cell using organic single-crystal materials”.
First, the possibility of making infrared hetero-junction solar cells based on the fullerene encapsulated p-type single-walled carbon nanotubes (SWNTs) and n-type silicon has been investigated. It is found that the SWNTs show a promising potential as energy conversion material which can be used to convert the infrared light into the electrical energy. In addition, when the light energy is higher than two times the bandgap of SWNTs, the conversion efficiency suddenly increases, suggesting the possibility for occurrence of multiple exciton generation. Next, we have made infrared homo-junction solar cells using p-type and n-type SWNTs thin films without silicon. In addition, the possibility of making infrared solar cells based on the p-n junction embedded individual SWNT and the multi-channel p-n junction embedded SWNTs thin films has been systematically investigated. It is found that the p-n junction embedded individual SWNT generates photovoltaic power under the infrared light irradiation and the conversion efficiency is larger than 10%.
Second, by using the neutral beam technology, the UV irradiation and the high-energy electrons can be controlled, which means the film structure can be precisely controlled by beam flux. We have applied beam CVD to the crystallized Germanium (Ge) film formation. The vapor and surface reaction by using the neutral beam and negative ion beam with Ge gas results in the low-defect, low-impurity crystallized Ge thin film. However, low deposition rate and low density film formation was issue in this process. To settle these problems, we used metal-organic (MO) precursor to achieve higher deposition rate and higher density film.
Third, to verify the potential ability of organic semiconductors as a power generation bottom layer by achieving high crystallinity, we proposed a new synthesis approach, “ionic liquid (IL)-assisted vapor growth” to the high-quality organic single crystals and films. The achievements include: new development of flux-assisted organic thin film deposition systems and successful synthesis of high-quality organic single crystals and films, establishment of vacuum-electrochemistry with IL as electrolyte for non-destructive characterizations of organic semiconductors, removal of the residual IL from organic crystals/films and demonstration of solar cell performance of the IL-assisted grown organic crystals, furthermore polymorphs and orientation controls of organic thin films on a specially designed nano-imprint glass substrate. The present results of our efforts are expected to widely contribute to further research development of not only solar cells, but also molecular electronics.
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