成果報告書詳細
管理番号20160000000107
タイトル平成22年度ー平成26年度成果報告書 「太陽エネルギー技術研究開発/太陽光発電システム次世代高性能技術の開発/極限シリコン結晶太陽電池の研究開発(浮遊キャスト成長法による高品質Si 多結晶インゴット結晶成長技術)」
公開日2016/5/24
報告書年度2010 - 2014
委託先名国立大学法人名古屋大学
プロジェクト番号P07015
部署名新エネルギー部
和文要約 本研究は太陽電池用Siインゴットの高品質化のため、浮遊キャスト成長法という独自の結晶成長法を用い結晶組織の制御をはじめとした結晶成長技術の開発、高品質化メカニズムの解明を行った。ここで浮遊キャスト法とは、通常のキャスト成長法とは逆の温度勾配とし融液上部で結晶成長を開始し、底部へと結晶成長を行う方法である。この成長法は、融液上部で核形成するためデンドライト成長をほぼ100%発現させ、結晶組織制御が可能である。また、ルツボとの接触する時間を抑えることで結晶への外部応力・残留歪みの低減や不純物の拡散を抑制し欠陥密度低減が可能である。
 本研究の最終目標は、156mm角のウエハーが取得可能なインゴットブロックにおいて、不純物、結晶組織、結晶欠陥を制御し、量産技術としての有用性を実証すること、および、400μsec程度の少数キャリアライフタイムを実現することである。上記の目標に対し、本研究では、浮遊キャスト法の特徴を利用し、二重ルツボを利用した残留融液の除去、およびデンドライト成長の制御による転位発生抑制について検討等を主として実施した。これらの実験は量産化へ早期の技術移管が可能なように実用サイズウエハ(□156 mm)が取れるインゴットのサイズにおいて実施した。その結果を以下にまとめる。
 浮遊キャスト法では、上部から下方へ結晶成長するため、成長の最終段階で凝固膨張に起因した応力を受ける。この課題に対して本研究では、通常のルツボの内側に中空のルツボを配した二重ルツボを用いることで、残留融液を内ルツボの底部より除去する手法を試みた。その結果、通常ルツボでは底部が大きく変形するのに対し二重ルツボを用いることで底部の変形を抑えることが出来た。また、フォトルミネッセンスイメージングや太陽電池特性の結果により、二重ルツボを利用すると底部での欠陥発生を大幅に低減させ電気的特性が向上することを明らかにした。また、粒界から発生する転位を低減させるため、デンドライト成長を利用した組織制御と欠陥発生抑制に対して研究を行った。その結果、デンドライトの接触角が小さく、すなわち平行に成長するほどその境界における転位密度が低減することを示した。この知見を実現するために熱輸送を考慮した炉内温度分布計算を実施した。その結果、カーボン製の断熱材を数個設置するという簡便かつ安価な方法により理想の温度分布が実現可能であることを示した。そしてこの計算結果を元に実用サイズインゴットの成長を行い、インゴットの大部分でデンドライト結晶が制御された組織を実現した。この部分における少数キャリアライフタイムとして最大480μsec、平均230μsecを得た。これらの結果により最終目標である実用サイズインゴットにおいて結晶組織、欠陥密度制御とライフタイムの値を達成した。
 以上の結果より、本プロジェクトで提案する浮遊キャスト成長法は量産可能な技術を用いて高品質なSiインゴットを実現可能な手法であることを示した。また、キャスト法をベースとしているので製造コストを増加させずに太陽電池の性能向上が見込まれる有望な結晶成長技術と考える。
英文要約This research was oriented to realize high-quality multicrystalline Si ingot for high-efficiency solar cells in practical size (156 mm ×156 mm) wafers by newly proposed “floating cast method”. The floating cast method consists of nucleation process at the surface of the melt, growth process while floating on the melt, and final process to separate the ingot from the residual melt.
The concept of the floating cast method is to control the crystal growth and microstructures by utilizing dendrite crystals from the top of Si melt in a crucible with minimizing the contact of the ingot with the inner wall until the melt is entirely solidified. We can expect that the grain size will become larger by limiting the number of nucleation sites at the top center of the Si melt. In addition, grain boundary character can be controlled to suppress generation of dislocations by controlling the contact angle between adjacent dendrite crystals at the initial stage of the crystal growth. Incorporation of impurities and generation of dislocations could be suppressed due to reduction of external stress during solidification.
At first, we attempted to utilize a set of two crucibles which consists of a bottomless crucible in inner part and a conventional crucible in outer part, so that spontaneous removal of the residual melt from the inner crucible to outer one. This attempt could lead to the reduction of density of crystal defects. As a result, the shape of the ingot bottom becomes flat because the residual melt is successfully removed from a small gap between the two crucibles. In addition, electrical properties such as photoluminescence and solar cell performance are improved in the sample grown with the double crucible due to the reduction in dislocation density.
To decrease dislocation density in multicrystalline ingot, we investigated the relationship between the contact angle of adjacent dendrites and measured dislocation density near the grain boundaries. As a result, lower contact angle was found to cause dislocation density. This suggests that parallel arrangement of dendrite crystals is preferable for suppression of the dislocation generation. Temperature distribution in a furnace was calculated to realize such the dendrite growth. The calculation results revealed that arrangement of heat insulators near crucible is effective to control local temperature distribution. Crystal growth based on the calculated result was carried out with G2 sized crucible. As a result, the structure of dendrite crystals can be controlled by the aid of the heat insulators. The lifetime measurement showed 480μsec at the maximum and 230μsec on average in the sample taken from the structural controlled ingot.
In this study, we demonstrated the advantage of the floating cast method to realize high-quality multicrystalline ingot in practical scale. As a result, the electrical properties in the bottom part of ingot are improved by using originally designed double crucibles due to the reduction in dislocation density. Furthermore, multicrystalline structure can be successfully controlled by arranging growth direction of the dendrite crystals. The maximum lifetime of 480μsec was achieved in the structural controlled multicrystalline ingot. In conclusion, the floating cast method is a promising crystal growth technique to realize high-quality ingot in commercial scale.
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