成果報告書詳細
管理番号20100000001548
タイトル平成19年度-平成21年度成果報告書 固体高分子形燃料電池実用化戦略的技術開発 次世代技術開発 固体高分子形燃料電池単セルの速度論的モデリングとセル内現象の解明
公開日2010/9/30
報告書年度2007 - 2009
委託先名国立大学法人京都大学
プロジェクト番号P05011
部署名燃料電池・水素技術開発部
和文要約固体高分子形燃料電池(PEFC)内の水の挙動は複雑で、特に膜電極複合体(MEA)厚さ方向の水と熱の輸送は実測が困難であり、理論的にも明らかにされていない。PEFCではMEAで大きな発熱があり、厚さ方向の温度分布を生じさせているが、固体高分子膜(PEM)温度やセル内の温度分布は明らかになっていない。本研究開発では、PEFCの厚さ方向の伝熱、物質移動を考慮した非等温モデルを作成した。モデル開発とシミュレーションの実行に必要となる速度パラメーターを測定する実験方法を開発した。
PEM内の温度を精度よく測定するために、厚さ20μm極薄熱電対に絶縁のための軟質ポリマーコーティングを施したものを、意識的に厚くしたPEM内に挿入して温度分布を測定した。さらに、面内の原料分圧分布ならびに電流密度分布を数%程度の範囲に限定できる微分反応条件のセルセパレーター内ガス流路を設計して用いることによって、より明確な条件でのPEM温度測定が行えるようになった。電流密度1.4 A/cm2 で最大 2.3 ℃、PEM温度がカーボン集電板温度よりも上昇していることが実測された。これらの実験結果は提案した非等温モデルによる数値シミュレーションで良好に再現され、モデルの妥当性を確認することができた。
ガス拡散層のみかけの熱伝導度のカーボンペーパー厚さ依存性ならびにセル締結圧依存性を測定し、カーボンペーパーの圧縮状態での有効熱伝導度とカーボンペーパー表面での接触抵抗の分離定量を行った。GDLのみかけの熱伝導度は、接触抵抗とカーボンペーパーの圧縮による厚さ変化ならびに見かけ密度変化による有効熱伝導度変化によって決定されることがわかった。接触抵抗について、1次元モデルと2次元モデルでの計算結果を比較考察することにより、ガス流路部でカーボンペーパーとカーボン集電板の接触面積によってガス拡散層のみかけの熱伝導度がどの程度変化するかを示した。
モデルの高度化のための基礎データとして、参照電極付きのセルを作製し、反応速度解析のための両極の過電圧測定を行った。また、面内分布の検討のため6分割セルを作製し、電流密度分布の測定を行い、流路内の水素、酸素分圧だけでなく、湿度が電流密度分布に大きく影響するというデータを得た。局所の発電性能はPEMの含水率に大きく依存しており、これを決定しているPEM近傍の湿度の予測が電流密度分布の最適化のためには不可欠である。PEMの温度が1℃上昇するとPEM近傍の湿度は約4%低下し、PEMの9%低下する。これが電流密度分布に与える影響は大きい。電極層内の物質移動ならびにエネルギー輸送については実測が不可能なため、触媒層のモデルは完成されておらず今後の研究開発が待たれる。
英文要約The water behavior in the polymer electrolyte fuel cell (PEFC) is complex. Particularly, the water and heat transfer in through-plane direction is not clarified due to difficulty in measuring the heat transfer directly. Although considerable heat is generated in the membrane-electrode assembly (MEA) and creates a temperature gradient in the through-plane direction, the temperture profile is still unknown. A nonisothermal model of the PEFC was developed with taking into account the through-plane mass and heat transfer in this project. The measurement of the PEM temperature which is needed for kinetic analysis and the numerical simulation was carried out.
For measuring the PEM temperature accurately, 20 micrometer thin thermocouples were coated with soft polymer for insulation and inserted into a thick membrane. A flow channel was designed for attaining the differential reactor condition, which enabled the measurement under more defined conditions. A maximum rise of 2.3 K in the PEM temperature from the current collector temperatuire was observed at 1.4 A/cm2. The experimental data were well reproduced by the numerical simulation with the proposed nonisothermal model, verifying the validity of the model.
Dependencies of the apparent thermal conductivity of the gas diffusion layer (GDL) on the carbon paper thickness and on the cell binding pressure were measured. The effective thermal conductivity of the compressed carbon paper and the contact resistance to heat transfer at the carbon paper surface were separated. The apparent thermal conductivity is determined by the contact resistance, the thickness and effective thermal conductivity of carbon paper. By comparison of the temperature distribution estimated by 1-dimensional and 2-dimensional models showed how much the contact resistance was changed by the contact area between the carbon paper and the current collector.
For the further development of model, anode and cathode overpotentials were measured using a cell equipped with a reference hydrogen electrode. In addition, the in-plane distribution of the current density was measured using a 6-segment cell. The experimental results showed that the humidity as well as the hydrogen and oxygen pressures strongly affected the current density distribution. It is inevitable to know the through-plance temperature distribution for estimating the humidity distribution. A 1 K rise in the PEM temperture causes ca. 4 % decrease in the humidity near the PEM and leads to 9 % decrease in its moisture content, which strongly affects the local current density. Since the modeling of the catalyst layer is not completed due to difficulty in analysis of mass and heat transfer in the catalyst layer, further investigation on them is desired.
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