成果報告書詳細
管理番号20100000001284
タイトル*平成21年度中間年報 固体酸化物形燃料電池システム要素技術開発/耐久性・信頼性向上に関する基礎研究/機械的解析による劣化機構の解明、加速試験方法の確立
公開日2011/4/20
報告書年度2009 - 2009
委託先名国立大学法人東北大学大学院環境科学研究科
プロジェクト番号P08004
部署名燃料電池・水素技術開発部
和文要約和文要約等以下本編抜粋:1. 研究開発の内容及び成果等
本研究は、固体酸化物形燃料電池(SOFC)の機械的損傷を伴う劣化の発生機構を解明し、各種セルの短期・長期信頼性を評価する手法を提案することを目的としている。昨年度から、スタック開発各社と連携して、共通性の高い課題を抽出し模擬セルの仕様を策定するとともに、基礎データ・手法の整備を進めた。
SOFCの機械的信頼性はスタック構造に強く依存するため、従来、開発各社ごとに解析が行われてきた。しかし、解析に必要な作動条件下での材料の機械的特性や熱的特性は、報告されているデータが少ない。これは、測定のために特殊な設備が必要となることが一因と考えられる。またSOFC特有の酸素不定比性・混合導電性を考慮したモデリング手法や、解析結果を検証する実験手法も整備されているとは言い難い。このような現状により、スタック損傷の発生原因をモデリングから特定することが困難なケースも多く見受けられた。このため本研究課題の解決には、個別事象に対して一定の解析手法で対応する前プロジェクト型の産学連携のみでなく、各事象から抽出した現象を基に基礎データ取得のための装置の開発、データの取得と評価、モデリング手法の開発、模擬セルによるモデリングの検証、実セルへのフィードバック、に亘る一連の首記計画を体系的・分野横断的に実施する拠点を形成し、共通基盤的知的資源の蓄積を早期に実現することが最重要であると認識した。
このような観点から、今年度は、1.各社スタックで起こり得る機械的劣化現象について、負荷因子をスタック構造の機械的特徴に対応して整理し、必要な評価手法(アコースティックエミッション(AE)法、界面強度評価法、局所機械特性分析手法、等)の開発を共同研究あるいは試料分析によって実施した。また2.模擬セルとして設定した複数種のセルに対して、AE法を併用した苛酷試験、レーザー変位計を用いたその場形状測定、ラマン分光法によるその場応力測定の装置を試作し、運転時の挙動の定量的把握とモデリング結果の検証のための各種試験を開始した。3.セルの微構造や材料の酸素不定比性に由来する動的な変化を考慮した有限要素法解析コードを開発し、LSGMCを電解質とする系をモデルケースとして試験的な計算を行った。信頼できるデータが不足している高温機械特性を整理し、これらを測定するために高温・制御雰囲気下での測定が可能なスモールパンチ試験装置と4点曲げ試験装置を開発した。また、界面での拡散や反応に起因する機械的特性の変化を評価するために局所機械特性測定装置とSEM/EBSDを組み合わせた試験方法を開発しモデルケースとしてYSZへのMnの固溶の影響を明らかにした。さらにセル構成材料
のうち、LSGMC系電解質、LSCF系電極について、高温・雰囲気制御下での酸素不定比性、格子体積の測定を実施し、またジルコニア系・セリア系電解質、Niサーメット系電極を含む各材料の高温・制御雰囲気下での機械的特性の測定を行った。また、過渡応答解析の為に、熱伝導率のその場測定装置を整備した。これらのデータを文献調査の結果と合わせて、物性値データベースを拡充した。
英文要約Development of Systems and Elemental Technology on Solid Oxide Fuel Cell (SOFC)
/Basic Research for Improving Durability and Reliability
/ Research on Mechanical Degradation and the Accelerated Test Method
FY 2008 in the project of FY2008 ~ FY2010
(Tohoku University)
Degradation and reliability in SOFCs have been investigated by extracting common issues among various types of the cell stacks, analyzing them using simplified model cells, and acquiring the physicochemical and mechanical data. Since the method and data are lacking to perform qualitative analysis of reliability, the first priority was put on establishing a firm academic basis of mechanical modeling of SOFCs, which includes the development of methods for measuring the material properties, modeling the cell and stacks, evaluating the validity of the models, and applying them to the real cell and stacks.
In this fiscal year, the following progress were made in the items listed in the research plan.
(1) The factors which may cause mechanical damages were classified from the view point of the structural features of the cells and stacks, i.e. flat plate, flat tubular, tubular, and segmented-in-series tubular / flat tubes. The first three types of the cells have asymmetric structure which may cause internal stress or loss of cell-to-cell connections depending on the extent of the constrains in stacking.
An acoustic emission method was developed to monitor the failure in a severe operation of a constrained flat-plate cell. This method was also applied to monitoring the de-lamination of the interconnecting parts in a flat tubular cell stack. The major mechanical issues in the supported-electrolyte cells are the de-lamination and crack propagation of the electrolyte. The criterion for the failure at the interface was evaluated by making several mechanical tests which arise different stress modes.
(2) Simplified model cell approach was made to reproduce the stress in a LSGMC based flat-palte cell (Type-1). Laser-Raman spectroscopy was successfully applied to monitor the local state of the materials. Deformation of an anode-supported flat tubular cell (Type-2) under operation was measured by using a laser surface profiler. The unexpectedly complicated behavior was observed due to the balance of thermal expansion and chemical expansion. The behavior of the initial failure in a supported electrolyte button cell (Type-3) was tested by using a Raman microscope. The stress induced in the nickel particles were observed around the hole that was intensively made on the electrolyte layer.
(3) Several in-situ methods were developed to measure the high temperature mechanical properties of the materials. The fracture properties of Ni-cermet at a high temperature in a reducing gas was completely different from those at low temperatures or under oxidizing atmospheres. The importance of in-situ measurement was also proved in the measurement of ceria based materials. Oxygen nonstoichiometry, lattice expansion, transport and mechanical properties of LSGMC, LSCF, and other materials have been measured and added to the data base. Upon those bases, the stress distribution in a LSGMC-based flat plate cell was calculated analytically. Further calculation was attempted by a FEM code developed based on a homogenization method. The governing equation was developed to represent oxygen nonstoichiometry and mixed conductivity of the materials, and applied to the calculation together with the nonlinear behavior as creep deformation.
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